為了與犯罪組織古萊姆（クライム）對抗,國際科學(xué)特搜隊的鯨井大助決定組織一隊改造人部隊，最後他找到接受手術(shù)的四人，分別是：櫻井五郎、東竜、嘉琳·水木（カレン水木）及大地文太。四人背負(fù)著改造人失去肉體的痛苦，與古萊姆周旋。 後來因古萊姆引入了侵略機(jī)械人，把目標(biāo)由犯罪轉(zhuǎn)變成征服地球。因此皇牌突擊隊亦加入了行動隊長Big 1（ビッグワン），令戰(zhàn)況更加白熱化。
在尋找返回地球的途中，綠巨人發(fā)現(xiàn)了潛藏在飛船上的領(lǐng)袖。S.M.A.S.H.特工必須與控訴者羅南及其克里士兵展開戰(zhàn)斗，以拯救宿敵：生命星球伊戈。然而，當(dāng)行星吞噬者前來吞噬生命星球伊戈時，S.M.A.S.H.特工必須冒著生命危險，拯救兩位敵人的生命。
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